饰演神盾局局长尼克·弗瑞的塞缪尔·杰克逊透露了关于角色的信息,“尼克此次回归,失去了之前拥有的一切资源,所以他在解决问题的方法上,采取了不那么超乎人类的方式。”相对而言,剧中左娜和舒一南的人物刻画稍稍显弱。有着面冷心热的性格,一边要处理别人的离婚官司,一边又因自己父母的婚姻破裂而困扰,左娜本是个非常复杂深刻的角色,但金晨的表现多少有点差强人意。左娜在车里的那场哭戏,弹幕中“看到她在哭,不知道为什么我就想笑”道出不少网友的真实感受。而晏紫东饰演的舒一南明明从小到大都被荣誉和光环包围着,人物应有的“绝对自信”却少了点说服力。